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李爱涛教授团队最新研究成果“尼龙单体高效绿色生物合成”登上《自然•通讯》

发布时间:2020年10月07日 17:33    点击率:

近日,我实验室李爱涛教授团队最新研究成果“理性设计大肠杆菌微生物组用于尼龙单体高效绿色生物合成”(One-pot biocatalytic route from cycloalkanes to α, ω-dicarboxylic acids by designed Escherichia coli consortia) 刊登在《自然·通讯》(Nature Communications) (IF: 12.121),团队成员研究生王斐、副教授赵晶和博士后李倩为本文共同第一作者,李爱涛教授为通讯作者 (1)

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尼龙是世界上出现的第一种合成纤维,它的合成是纤维合成工业的重大突破,更是高分子化学的一个重要里程碑。己二酸作为合成尼龙66的重要单体,其工业合成主要依赖高能耗、高污染两步化学氧化,从而带来严重的环境问题。为此,数十年来很多科研工作者一直在探索该化合物新的合成方法与工艺 (2a)

2 a)传统的己二酸工业化学合成路径;b)本研究发展的己二酸的生物合成路径。

应对上述挑战,李爱涛教授团队设计了一种人工生物合成体系可以催化环己烷到尼龙66单体己二酸的合成 (2b)。该人工生物合成体系采用模块化和微生物菌群的催化策略,将整个生物合成途径中的8种酶分成三个模块分别在三种大肠杆菌中进行表达,从而获得三个模块化细胞催化剂。随后,采用“即插即用”的组装策略,将三种细胞进行组合构建大肠杆菌微生物组催化体系,最终实现了环己烷或环己醇到己二酸的高效生物转化。该过程在常温、常压水相进行催化反应,使用自给自足的辅酶自循环,同时使用静息细胞作催化剂,反应体系单一,后续分离纯化简单。此外,利用理性设计获得的大肠杆菌微生物组作为催化剂,可以实现多种环烷烃或环烷醇 (C5-C8) 得到不同α, ω-二元羧酸的合成,充分证明了改方法的普适性。最后,将整个生物转化反应在发酵罐进行了放大反应,成功实现了己二酸产物的放大制备(图3),这一人工生物合成体系为实现生物法大规模合成α, ω-二元羧酸奠定了重要的基础。

 

3. 从环己烷或环己醇出发制备高纯度己二酸产物

据悉,李爱涛教授目前担任我实验室副主任,湖北省生物催化与酶工程技术引智示范基地负责人,一直从事新酶资源挖掘、改造及其在功能化学品生物合成中的应用的研究。近5 年在Nature Commun. (2篇,IF:12.121)Angew. Chem. Int. Ed. (4篇,其中封面1篇,IF:12.959)ACS Catal. (1篇,IF:12.35) Green Chem. (2篇,IF:9.48) 等国际权威期刊上发表20余篇高水平文章,并获得科技部国家重点研发计划(2019YFA0905002)、国家自然科学基金面上项目(21977026)和青年项目(21702052),以及省部共建生物催化与酶工程国家重点实验室自主研发基金等项目的资助

文章链接https://www.nature.com/articles/s41467-020-18833-7